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Metallorganische Gerüste können flexibler werden

Das Anwendungspotenzial von metallorganischen Gerüsten wurde vor etwa 20 Jahren entdeckt und seitdem wurden fast 100,000 solcher gemischtporiger Materialien entdeckt. Es gibt große Hoffnungen in technische Anwendungen, insbesondere flexible MOF. Als Stoßdämpfer können sie beispielsweise auf plötzliche hohe Drücke, also plastische Verformungen, mit Porenschließen und Volumenverlust reagieren.

 Oder sie können Chemikalien wie Schwämme voneinander trennen, in ihre Poren aufnehmen und unter Druck wieder abgeben. Rochus Schmid erklärt: „Das benötigt weniger Energie als das übliche Destillationsverfahren.“ Bisher wurden jedoch nur wenige solcher flexiblen MOFs identifiziert.

Druck auf MOF

Um einen Einblick in den zugrunde liegenden Mechanismus solcher Materialien zu erhalten, führte das Münchner Forscherteam eine detailliertere experimentelle Analyse des bereits weithin bekannten MOF durch. Um dieses Ziel zu erreichen, setzen die Forscher es von allen Seiten gleichmäßigen Druck aus und beobachten mit Hilfe der Röntgenstrukturanalyse die Situation im Inneren.

Metallorganische Gerüste können flexibler werden

Gregor Kieslich: „Wir wollen wissen, wie sich dieses Material unter Druck verhält und welche chemischen Faktoren den Phasenwechsel zwischen offenen und geschlossenen Poren antreiben.“ Der Test zeigt, dass die geschlossenen Poren instabil sind; Unter Druck Als nächstes verlor das System seine Kristallordnung, kurz: es kollabierte.

Bei Varianten mit gleicher Grundstruktur ist dies nicht der Fall: Verbindet das Forscherteam die flexiblen Seitenketten der Kohlenstoffatome mit den organischen Anschlüsse des in die Poren ragenden MOF bleibt das Material beim Zusammendrücken intakt und gewinnt beim Zusammendrücken seine ursprüngliche Form zurück. Der Carbonarm verwandelt ein unflexibles Material in ein flexibles MOF.

Das Geheimnis des Phasenübergangs

Das Bochumer Team nutzte Computerchemie und Molekulardynamiksimulation, um die Grundprinzipien zu untersuchen. Rochus Schmid fasst zusammen: „Wir haben bewiesen, dass das Geheimnis im Freiheitsgrad der Seitenkette, der sogenannten Entropie, liegt. Grundsätzlich strebt jedes System in der Natur nach der maximalen Entropie Freiheitsgrade wie möglich. Verteilen Sie die Energie des Systems.“

Schmid weiter: „Die große Zahl möglicher Anordnungen von Kohlenstoffarmen in den Poren sorgt dafür, dass die offenporige Struktur des MOF entropiestabil ist. Dies erleichtert den Phasenübergang von offenporiger Struktur zu geschlossenporiger Struktur und dann zurück. statt ohne Carbon. Wie bei den Armen brechen die Löcher beim Zusammendrücken.“ Um ein so großes System aus vielen Atomen zu berechnen und viele mögliche armähnliche Strukturen in den Poren zu finden, entwickelte das Team einen genauen Zahlenwert. Zur Simulation wird das effektive theoretische Modell verwendet.

Das Hauptergebnis dieser Forschung ist die Bestimmung einer weiteren chemischen Option zur Kontrolle und Modifizierung des Makroantwortverhaltens intelligenter Materialien durch thermodynamische Faktoren. Gregor Kieslich schloss: „Unsere Entdeckung eröffnet einen neuen Weg, um strukturelle Phasenübergänge in porösen MOFs zu erreichen.“

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